通过富含缺陷的MoS2纳米花提高电催化氮气还原为氨气的性能

2018年09月26日 反应釜技术 156 views

前沿部分 

氮气转换为氨气的工业人工固氮主要依赖于Haber-Bosch法。但是Haber-Bosch法不仅是一个能源密集型过程,而且排放大量的二氧化碳。电化学反应为氨的生产提供了一个环保和可持续的替代过程。尽管以Mo为基础的固氮酶和分子复合物能在正常环境下高效的催化氮气固定,然而发展有着高效氮还原(NRR)性能的Mo基纳米催化剂仍然是一个重大的挑战。最近,电子科技大学大学的孙旭平教授课题组通过水热法成功合成了富含缺陷的MoS2。当其用于NRR方面时,均表现出优异的NRR性能。最后,作者也通过机理分析发现,缺陷的存在能够降低NRR决速步的能量障碍,有助于催化剂性能。该文章发表在国际顶级期刊Advanced Energy Materials上(影响因子:21.875)。第一作者为济南大学与电子科技大学联合培养硕士研究生李相宏,通讯作者为电子科技大学孙旭平教授,山东师范大学唐波教授和中科院宁波材料所陈亮研究员。

核心内容

  • 利用水热反应,控制不同原料比,设计合成出富含缺陷的MoS2

  • 通过对缺陷的引入,极大的提高了材料的产氨速率和法拉第效率。

  • 材料能在连续20小时的测试条件后依然保存结构和性能的稳定。

  • 结合DFT理论计算,探究了缺陷对材料NRR过程的影响

图1. (a)XRD图, (b-g)SEM, AFM, TEM, HRTEM和Mapping图像, (h)Raman和(i,j)XPS图。

图2.(a)LSV曲线,(b)紫外测试结果,(c)不同电压下产氨速率和法拉第效率。(d)-0.4 V时不同催化剂产氨量紫外测试结果。

图3.富含缺陷MoS2的电化学性能;(a)不同电压下it曲线,(b)长it,(c)多次循环测试结果,(d)不同氮气流速下测试结果。

图4. (a)NRR过程的自由能计算,(b)*N2*NNH的电荷密度影响。

材料制备过程

富含缺陷的MoS2:1 mmol四水合钼酸铵和30 mmol硫脲溶解在15 ml去离子水中,并搅拌20分钟至形成均匀溶液。将液体转移到50 ml反应釜中220度水热反应18小时。取出后用0.1 MHCl处理2 h去除多余铵根离子,然后经过多次洗涤后在60度下真空干燥。

导师介绍

孙旭平,教授、博士生导师。1997年本科毕业于西华师范大学化学化工学院,2005年于中科院长春应化所获分析化学博士学位。2006-2009年期间,先后在德国康斯坦茨大学化学系、加拿大多伦多大学药理系及美国普渡大学化学系从事博士后研究工作,2010年1月加入中科院长春应化所电分析化学国家重点实验室,2011年受聘为沙特阿卜杜勒阿齐兹国王大学化学系和先进材料研究中心兼职教授,2015年11月全职到四川大学化学学院工作,2018年4月加入电子科技大学基础与前沿研究院。先后获中科院院长优秀奖(2004)、中科院优秀博士学位论文(2007)、全国百篇优秀博士学位论文(2008)和中科院优秀导师奖(2015),入选四川省“千人计划”创新领军人才(2016),入选化学和材料领域全球2018年“高被引科学家”名单。

主要研究兴趣为功能纳米材料表界面设计与调控及其催化、分析传感应用。目前已在 Nat. Commun.,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem.,Adv. Mater.,Adv. Energy Mater.,Nano Lett.,Nucleic Acids Res.,ACS Catal.,Anal. Chem.,Chem. Commun.等刊物发表研究论文390余篇,其中通讯作者论文360余篇,单篇引用大于200次论文17篇,单篇最高引用906次,ESI 数据库高被引论文85篇,ESI数据库热点论文34篇,中国百篇最具影响国际学术论文3篇;论文总引21000余次,H指数77。

魏琴,女,博士,教授,博士生导师,济南大学化学化工学院院长。国家万人计划领军人才、国家教学名师、全国优秀教师、享受国务院政府津贴、泰山学者、山东省有突出贡献中青年专家、2013-2017年教育部化学类专业指导委员会委员、应用化学国家级实验教学师范中心主任、化学传感器专业委员会委员、电化学分析专业委员会委员、化学工程与技术学科“化学传感分析与技术”博士点方向带头人、山东省高校界面反应与传感分析重点实验室主任、国家特色专业负责人、国家级“专业综合改革试点”专业负责人,国家精品课程、国家级规划教材、国家精品视频公开课、及国家精品资源共享课负责人。目前主要从事分析化学、环境监测、能源材料及催化应用方面的研究,在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Biomaterials, J. Mater. Chem. A, Anal. Chem., Nano Res., Chem. Commun., Carbon等国内外期刊共发表SCI论文500余篇。担任光谱学与光谱分析,分析测试技术与仪器,Frontiers in Analytical Chemistry等国内外重要学术期刊编委。

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